能源小分子(如CH₄、CO₂等)的活化和轉化是化石能源高效利用的核心。隨著石油資源的日益匱乏，發展天然氣（主要成分為甲烷）化工🐁，成為未來最有希望滿足人們對液體燃料和基礎化學品需求的途徑🧛‍♂️💪🏻，如何有效活化CH₄讓其轉化生成高附加值產品則是當前化學領域面臨的主要挑戰之一。在甲烷的眾多轉化產物中，甲醇被認為是較為理想的產物：甲醇是基本化工原料🚣🏻‍♀️，可以很容易地轉變成烯烴🆑、芳烴等重要的化工原料以及燃料🥒，且甲醇在常溫常壓下是液體👩🏼‍🏫，有利於長期儲存和運輸。因此，把甲烷催化氧化為既可作為液體燃料又可用作化工基本原料的甲醇🧚，是緩解能源緊張的有效途徑🧛🏿‍♀️。傳統的甲烷兩步法製甲醇的工藝路線(先將甲烷轉化成合成氣，再通過合成氣製甲醇)存在反應條件苛刻🙋🏽‍♂️、耗能高等多種問題，如何實現甲烷在溫和條件下直接氧化製甲醇🥸👩‍⚕️，是近百年來工業界和學術界共同的“Dream Reaction”🤾🏻。

最近🤵🏽‍♂️，意昂体育平台化學與分子工程學院馬丁教授課題組與倫敦大學學院的Junwang Tang教授課題組合作👩‍👧↗️，突破傳統研究思路，在外場(模擬太陽光)輔助下🤘🏽，以常規浸漬法獲得的二氧化鈦負載鐵為催化劑、過氧化氫為氧化劑，在常溫常壓下實現了甲烷一步活化高選擇性製甲醇🦍。3小時內，甲烷的轉化率可達15%🍀，總醇選擇性可達97%🟰🤚🏻，其中甲醇的選擇性高達90%💬，且該催化劑具有優異的循環穩定性。球差校正電鏡和吸收譜學研究表明，該催化劑的活性中心為高度分散的三價鐵物種。該研究工作構建了新的甲烷一步高效製甲醇體系，為溫和條件下實現甲烷的高效活化提供了新思路。該研究成果以“Highly selective oxidation of methane to methanol at ambient conditions by titanium dioxide-supported iron species”為題發表於Nature Catalysis(Nat. Catal. 2018, 1, 889-896)。

不同條件下的甲烷轉化率和活性圖

最佳催化劑的結構表征

該研究得到國家科技部重點研發計劃、國家自然科學基金等項目資助。馬丁和Junwang Tang為該工作的共同通訊作者，第一作者為倫敦大學學院謝吉嘉✊🏿，第二作者是意昂体育平台金仁喜博士。這項工作的合作者還包括北京工業大學李昂博士、蘭州化物所畢迎普研究員等🧖🏼‍♀️🧑🏿‍🎨。